上海高级研究所氧化石墨烯骨架膜研究进展

上海高级研究所氧化石墨烯骨架膜研究进展

近年来，中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室和上海理工大学低碳能源联合实验室在气相小分子筛用自组装氧化石墨烯骨架复合膜方面取得了进展。

单层氧化石墨烯（Go）堆积形成的二维层间纳米通道具有材料易得、制备简单、性能优越等优点，已成为膜科学技术中的一个重要热点。分离目标涵盖了气体、液体和脱盐领域，随着研究的深入，Go基底膜突出了两个主要问题：一是如何精确调整二维通道的大小，以满足不同物体（特别是小分子）的分离需要；二是如何有效地增强夹层。ER的相互作用力和强度，提高了膜的可用性。

Go基膜与沸石膜具有不同的内强相互作用。Go基膜的本体相主要是π-π键和氢键。Go基膜的机械强度较低，分子在分离过程中容易扩大层间距，从而影响分离性能和稳定性，用含Go氧基团作锚定剂共价结合是提高碳层间相互作用的最直接有效途径。E通过交联分子使碳层通过，从而形成具有层间间距的均匀团块，为了控制层间间距以满足小分子筛的需要，交联分子需要有多个活性基团，且尺寸越小，越有利于层间间距的控制。

在这项研究中，孙玉涵和曾高峰的团队选择了双NH2和C=S活性末端的硫脲（TU），分子骨架中只有三个原子，还原性弱的硫脲作为交联分子，为了获得均匀连续的GOF复合膜，团队首先通过活化反应在载体上固定单层。将活性基团接枝到载体表面，通过脱水缩合和亲核加成反应，周期性地组装成Tu，并在载体上进行组装，形成均匀的Tu-Gof复合膜，首次实现了层层自组装，通过控制条件，使膜的层间间距为F-Tu-Gof膜可精确控制，其厚度可控制在数十纳米范围内，表征结果表明，将Tu固定在碳层上可大大抑制膜在分离介质中的膨胀变形，显著提高膜的机械稳定性。结果表明，TU-GOF膜对H2有很高的选择性，如H2/CO2、H2/N2和H2/CH4。对H2的理想选择性可达200，对H2的渗透速率为10-7摩尔/平方米/秒/帕，这是Go基膜首次在二维层间筛的基础上实现高效分离H2，其性能远高于聚合物膜的罗伯逊上限，也优于大多数无机膜。膜。

相关研究成果发表在国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会和国家重点纳米技术研究与开发计划等先进材料的支持下。

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